科技进展

上海微系统所发表重要综述全面总结碳基量子点固态发光领域研究进展

  

  以碳点和石墨烯量子点为代表的碳基量子点(CQDs),是一类具有独特性能的光致发光材料。溶液状态下高性能CQDs的结构设计与制备已获得了巨大突破,相比之下,聚集态下CQDs的光致发光性能调制与机理探索是近年来该材料的研究热点与难点。由于聚集态下CQDs间共振能量转移、颗粒间π-π相互作用、结构刚性等因素,CQDs在固态下常发生严重的荧光自猝灭。与此同时,CQDs高度复杂的结构极大地限制了研究者对其固态下光致发光机制的深入研究。虽然已有一些课题组提出了CQD固态光致发光的潜在机制模型,然而相关机理研究仍存在不同的诠释和诸多争议。 

  针对该研究领域的发展现状,上海微系统所丁古巧团队总结了CQDs在固态光致发光机制、合成和应用方面的最新进展,并以“Carbon-based Quantum Dots with Solid-State Photoluminescent: Mechanism, Implementation, and Application”为题于Small(IF=11.459)以封面论文形式在线发表,第一作者为团队硕士研究生徐安丽,通讯作者为助理研究员杨思维博士、何朋博士及丁古巧研究员。该文从能带理论和电子跃迁的角度对CQDs固态光致发光的现有机制模型和实现策略进行了系统总结。从电子跃迁(能级和电子布居)的角度来看,CQDs的固态光致发光可分为三大类:固态荧光、磷光和延迟荧光,可以用分子轨道谱带模型来研究CQDs中的光致发光过程。基于对上述固态光致发光机制的深入了解,该文章总结可以从三个方面抑制聚集态下CQDs的自猝灭行为:1)通过增强分子内或分子间相互作用(例如形成H聚集体、氢键等)来抑制非辐射跃迁;2)通过引入羰基和杂原子,促进激子的系间穿越;3)增强自旋轨道耦合,提高系间穿越效率和能态转移等,有效提高磷光发射性能。使用重卤素,特别是溴原子,可以进行激子转化,填充三重激发态,并促进分子中激发三重态和激发三重态*之间的能量转移,从而实现固态光致发光发射。该综述具体将其分为四大类:即通过设计扭曲的分子结构实现固态光致发光;将CQDs嵌入固态基质中实现高效率发射;利用交联增强效应改善固态光致发光;利用重原子效应对能级的影响实现高性能固态光致发光。此外,本文进一步总结了CQDs在光电转换、发光二极管、指纹检测、防伪油墨和其他领域的应用,并对该研究领域面临的重大挑战及机遇进行了展望。现有的研究在CQDs固态光致发光领域取得了重大进展,但是仍然存在一些挑战:1)开发CQDs中光致发光的系统机制需要新的方法来合成具有明确定义特征的CQDs(即直接设计具有精确特性的CQDs或差异隔离不同CQDs群体);2)开发一种高效同时在自然条件下具有更长寿命的磷光材料仍然是一个巨大的挑战;3)需要为具有较高市场价值的固态光致发光CQDs开发新的实际应用。CQDs的未来前景非常广阔,需要材料科学、合成、表面化学、物理学、分析化学、生物成像和其他领域专家的跨学科方法共同研究才能取得成功。相关工作得到了国家自然科学基金(11804353, 11774368, 51802337, 11704204)、上海市科委项目(18511110600)的支持。 

  原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202004621